Arbeitsgruppe "Plasmonische Nanostrukturen"

+++ Ankündigung: Wilhelm und Else Heraeus-Seminar "Light at the Nanotip:
Scanning near-field optical microscopy and spectroscopy", 4.-8. August 2013 +++

Organisation: Prof. Dr. Monika Fleischer & PD Dr. Dai Zhang, Universität Tübingen, Bewerbungsschluss 31.3.2013

Das Team

DoktorandInnen

DiplomandInnen

HiWis

Madeleine Fries

Brian Paquelet Wütz

Ehemalige Gruppenmitglieder

Andreas Horrer (Diplomarbeit)

Florian Stade (Diplomarbeit)

Bastian Zeeb (Diplomarbeit)

Forschung

Plasmonische Nanostrukturen sind metallische Strukturen mit Abmessungen der Größenordnung 10 nm bis wenige 100 nm. Unter Anregung mit sichtbarem oder nah-infrarotem Licht führt ihre freie Elektronendichte kollektive Oszillationen aus (sog. Plasmonen). Die Anregung von Plasmonen wird begleitet von einem resonant verstärkten elektromagnetischen Nahfeld. Im aktiven Forschungsgebiet der Plasmonik und Nano-Optik werden Nanostrukturen mit kontrollierbaren Eigenschaften intensiv untersucht. Sie stellen optische Antennen dar, anhand derer Licht auf Volumina jenseits des Beugungslimits fokussiert werden kann und extrem starke elektrische Nahfelder erzeugt werden können. Die Strukturen sind ebenso interessant für Grundlagenforschung zur Licht-Materie-Wechselwirkung wie für Anwendungen zur Informationsverarbeitung, Datenspeicherung, Lithografie, Sensorik, Objekt-Manipulation, Anregung von Quantenemittern, Raman-Spektroskopie, für optische Nahfeld-Mikroskopie oder Metamaterialien. Eine hohe Feldverstärkung ermöglicht hochsensitive Messungen. Ein stark lokalisiertes Nahfeld entspricht einer extrem fokussierten Lichtquelle, womit eine hohe optische Auflösung erzielt werden kann. Wir verwenden eine flexible Methode, die auf Dünnschicht-Metallisierung, lokaler Erzeugung von Ätzmasken mit Durchmessern von wenigen 10 nm und Argon-Ionenätzen beruht, um eine Vielzahl von metallischen Nanostrukturen herzustellen. Mit diesem Prozess können einzelne Parameter systematisch variiert werden, um ihren Einfluss auf die optischen Eigenschaften zu untersuchen. In einem seriellen Ansatz wird Elektronenstrahl-Lithografie mit Negativlack oder ein Lift-Off-Prozess mit metallisiertem Positivlack verwendet, um Masken auf ebenen Substraten herzustellen, während auf gekrümmten Oberflächen Elektronenstrahl-induzierte Abscheidung von Ätzmasken eingesetzt wird. Zur parallelen Herstellung regelmäßiger Felder von Nanostrukturen werden Nanoimprint- und Nanokugel-Lithografie-Prozesse entwickelt. Auf diesem Weg können Antennen mit Lücken bis ca. 20 nm, Kegel mit Spitzenradien bis unter 10 nm, Nanosäulen, Tassen, Ringe und Korrals fabriziert werden (Abb. a-f). 

Rasterelektronenmikroskop (REM)-Aufnahmen von (a) Gold-Nanotasse, (b) kleine Gold-Nanotasse, (c) Gold-Nanosäule,
(d) Gold-Nanoring, (e) Gold-Nanokorral, (f) Gold-Nanokegel

Metallische Nanokegel mit scharfen Spitzen (Abb. g) werden in verschiedenen Konfigurationen hergestellt. Die Abhängigkeit der Plasmonen-Resonanzfrequenz von verschiedenen Parametern wird durch finite Elemente Simulationen untersucht (Abb. h). Das hochverstärkte Nahfeld nahe der Kegelspitze wird für Anwendungen in optischer Nahfeld-Mikroskopie, hochsensitiver Spektroskopie und Biosensorik eingesetzt, wofür die Kegel eine sehr günstige Geometrie darstellen. Die Arbeiten werden in Zusammenarbeit mit mehreren Kooperationspartnern durchgeführt. Die Nanokegel werden vom Arbeitskreis Prof. Meixner in Tübingen mit konfokaler und optischer Nahfeld-Mikroskopie (SNOM) u.a. in einem Parabolspiegel-Mikroskop optisch untersucht. HIer kommen radial polarisiert Lasermoden zum Einsatz, deren starke elektrische Feldkomponente im Fokus senkrecht zur Oberfläche gut auf das senkrechte Übergangs-Diplolmoment der Nanokegel abgestimmt ist. Die gemessene Photolumineszenz (PL)-Intensität weist starke Maxima auf, wenn sich die Kegelspitze im Fokus befindet (Abb. i). Die Plasmonen-Resonanzfrequenz kann über die Kegel-Abmessungen variiert werden, wie bei einem Aufenthalt an der Molecular Foundry des Lawrence Berkeley National Laboratory anhand von Dunkelfeld-Spektroskopie an Einzelkegeln gezeigt wurde (Abb. j). Durch Variation der Kegelhöhe wurde die Resonanz-Wellenlänge linear durch das sichtbare Spektrum verschoben.

(g) Eingefärbte REM-Aufnahme eines Goldkegels mit scharfer Spitze,

(h) COMSOL-Simulation der el. Nahfeldverteilung um einen Kegel, der durch ein parallel zur Achse polarisiertes elektrisches Feld angeregt wird, (i) Aufsicht auf das Photolumineszenz-Muster, das durch einen Kegel erzeugt wird, der durch den Fokus eines radial polarisierten Laserstrahls gescannt wird,

(j) lineare Verschiebung der Plasmonenresonanzwellenlänge mit zunehmender Kegelhöhe

Mit optischer Nahfeld-Mikroskopie (scanning near-field optical microscopy, SNOM) lassen sich gleichzeitig hochauflösende topografische und nicht beugungsbegrenzte optische Abbildungen von Oberflächen aufnehmen. Wir haben dazu einzelne Nanokegel an der Spitze von Rasterkraftmikroskopie-Cantilevern integriert. Diese Goldkegel-Spitzen stellen wohldefinierte, mit bestimmten Abmessungen angefertigte SNOM-Sonden mit einem kleinen Spitzenradius für hochauflösende Abbildungen dar (Abb. k). Plasmonische Nanostrukturen können auch als hochempfindliche optische Sensoren eingesetzt werden. Die Detektion erfolgt dabei anhand der spezifischen Raman-Fingerabdrücke in Oberflächen-verstärkter Raman-Spektroskopie (SERS). Regelmäßige Nanokegel-Felder bilden vorteilhafte SERS-Plattformen (Abb. l). Die Kegelspitzen sind gut zugänglich für die Anlagerung von Molekülen. Die Resonanz-Wellenlänge des Sensors kann variiert werden, indem die Kegelgröße entsprechend gewählt wird, wodurch die Strukturen für bestimmte Anregungs-Laserwellenlängen oder Molekül-Übergänge optimiert werden können. In Zusammenarbeit mit der AG Prof. Schreiber in Tübingen wurde SERS an Nanokegeln demonstriert, indem eine dünne Pentacen-Schicht auf Goldkegel auf Silizium aufgedampft wurde. Konfokale Spektren mit und ohne einen einzelnen Kegel im Fokus wurden aufgenommen. Unter Berücksichtigung der aktiven Fläche lässt sich abschätzen, dass die Kegelspitze zu einer Verstärkung der Raman-Intensität von einem Faktor ~ 100.000 führt (Abb. m).

(k) REM-Abbildung einer Goldkegel-Rastersonde zur optischen Nahfeld-Mikroskopie auf einem Cantilever,

(l) regelmäßiges Kegelfeld als Sensor-Plattform,

(m) Raman-Spektren einer dünnen Pentazen-Schicht auf  Si mit/ohne einen Kegel im Fokus (λ_ex=532 nm)

Preise und Förderung

• Margarete von Wrangell Habilitations-Stipendium, Ministerium für Wissenschaft, Forschung und Kunst Baden-Württemberg und Europäischer Sozialfonds (M. Fleischer, 2008-2012)
• Projektförderung für Nachwuchswissenschaftler, Eberhard Karls Universität Tübingen (M. Fleischer, 2008-2009)
• Eliteprogramm für Postdoktorandinnen und Postdoktoranden, Baden-Württemberg-Stiftung (M. Fleischer, 2009-2011)
• Bewilligte User Proposals an der Molecular Foundry, Lawrence Berkeley National Laboratory, USA (M. Fleischer mit D. Kern, 2009-2010 und 2010-2011)
• Best Poster Award - Gewinner in der Kategorie Micro & Nano systems and their fabrication, MEMS, NEMS auf der 36th International Conference on Micro & Nano Engineering, Genua, Italien (M. Fleischer, 2010)
• Best Poster Award - Posterwettbewerb zum Kaiser Friedrich Forschungspreis für die Optischen Technologien, 5. Innovations-Forum Photonik, Goslar (C. Schäfer, A. Horrer, M. Fleischer, 2011)
• Young Scientists' Program, German Israeli Foundation for Scientific Research and Development (M. Fleischer, 2011)
• Förderung eines dreimonatigen Forschungsaufenthalts am Lawrence Berkeley National Laboratory, Wilhelm Schuler-Stiftung (C. Schäfer, 2011)
• Forschungsprogramm Organische Photovoltaik & Farbstoffzellen, Baden-Württemberg Stiftung (M. Fleischer mit F. Schreiber, D.P. Kern, A.J. Meixner, H. Peisert, D. Zhang, A. Gerlach, 2011-2014)
• Promotionsstipendium der Carl Zeiss Stiftung (J. Fulmes, 2012-2014)
• Forschungsprogramm Optische Technologien, Baden-Württemberg Stiftung (M. Fleischer mit M. Brecht, D.P. Kern, A.J. Meixner, D. Zhang, G. Gauglitz, G. Proll, 2012-2015)
• Programm Expertise de Chercheurs invités der Région Champagne-Ardenne (M. Fleischer, 2012-2013)

Ausgewählte Publikationen

1. F. Stade, A. Heeren, M. Fleischer, D.P. Kern, Fabrication of metallic nanostructures for investigating plasmon-induced field enhancement, Microelectron. Eng. 84(5-8), 1589 (2007)
2. M. Fleischer, C. Stanciu, F. Stade, J. Stadler, K. Braun, A. Heeren, M. Häffner, D.P. Kern, A.J. Meixner, Three-dimensional optical antennas: Nanocones in an apertureless scanning near-field microscope, Appl. Phys. Lett. 93, 111114 (2008)
3. M. Fleischer, F. Stade, A. Heeren, M. Häffner, K. Braun, C. Stanciu, R. Ehlich, J.K.H. Hörber, A.J. Meixner, D.P. Kern, Nanocones on transparent substrates for investigations in scanning probe microscopes, Microelectron. Eng. 86, 1219 (2009)
4. D. Zhang, X. Wang, K. Braun, H.-J. Egelhaaf, M. Fleischer, L. Hennemann, H. Hintz, C. Stanciu, C.J. Brabec, D.P. Kern, A.J. Meixner, Parabolic mirror-assisted tip-enhanced spectroscopic imaging for non-transparent materials, J. Raman. Spectrosc. 40(10), 1371 (2009)
5. M. Fleischer, D. Zhang, K. Braun, S. Jäger, R. Ehlich, M. Häffner, C. Stanciu, J.K.H. Hörber, A.J. Meixner, D.P. Kern, Tailoring gold nanostructures for near-field optical applications, Nanotechnology 21, 065301 (2010) & Cover
6. B. Zeeb, S. Jäger, C. Schäfer, P. Nill, A.J. Meixner, D.P. Kern, M. Fleischer, Self-aligned gold nanocone probe tips, J. Vac. Sci. Technol. B 28, C6O34 (2010)
7. M. Fleischer, A. Weber-Bargioni, S. Cabrini, D.P. Kern, Fabrication of metallic nanocones by induced deposition of etch masks and ion milling, Microelectron. Eng. 88, 2247 (2011)
8. M. Fleischer, A. Weber-Bargioni, M.V.P. Altoe, A.M. Schwartzberg, P.J. Schuck, S. Cabrini, D.P. Kern, Gold nanocone near-field scanning optical microscopy probes, ACS Nano 5(4), 2570 (2011)
9. C. Stehle, H. Bender, C. Zimmermann, D.P. Kern, M. Fleischer, S. Slama, Plasmonically tailored micropotentials for ultracold atoms, Nature Photonics 5, 494 (2011)
10. M. Fleischer, Near-field scanning optical microscopy nanoprobes, Nanotechnol. Rev. 1(4), 313 (2012)

Offene Stellen

Informationen zu Diplom-, Master- und Bachelor-Projekten oder HiWi-Stellen auf dem Gebiet der plasmonischen Nanostrukturen, Nano-Optik und Nanotechnologie gibt es bei Monika Fleischer. 

Aktuelles

Kaiser Friedrich Forschungspreis für die Optischen Technologien 2011, www.kaiser-friedrich-forschungspreis.de (PhotonicNet GmbH):

Le Portail de l'Université de Technologie de Troyes, 21.3.2013:

Jahresbericht der Carl-Zeiss-Stiftung für das Geschäftsjahr 2011/2012, S. 34

(© Carl-Zeiss-Stiftung, Stuttgart, Februar 2013):